Il cast di The Crown si rinnova completamente in questa terza stagione. Per meglio rappresentare il passare degli anni, i personaggi principali sono ora interpretati da Olivia Colman (Regina Elisabetta II), Tobias Menzies (Principe Filippo), Helena Bonham Carter (Principessa Margaret), Ben Daniels (Antony Armstrong-Jones), Josh O'Connor (Principe Carlo), Marion Bailey (Regina Elisabetta la Regina Madre), Erin Doherty (Principessa Anna) e Charles Dance (Louis Mountbatten). Al cast si unisce anche Jason Watkins con il ruolo del primo ministro Harold Wilson.